1821年在玻利瓦尔的倡导下，新格拉纳达和委内瑞拉组成联盟，暂时联合为大哥伦比亚。大哥伦比亚共和国实行联邦制，由三个部分组成，其首领均出任副总统玻利瓦尔：昆迪纳马卡（首府波哥大）、委内瑞拉（首府加拉加斯）和圭多（即厄瓜多尔，首府圭多）。不过此时，厄瓜多尔的全部和前两部分的许多领土仍然在西班牙的占领之下。玻利瓦尔于1822年进军基多, 将后者并入大哥伦比亚共和国。1821年，国会起草了库库塔宪法，将共和国首都定为波哥大，玻利瓦尔和弗朗西斯科·德保拉·桑坦德尔被选为总统和副总统。
大哥伦比亚共和国大体以新格拉纳达总督区的版图为依据，开始四处出击，解放那些尚在西班牙手中的土地玻利瓦尔。1821年，巴拿马加入联邦；1822年，厄瓜多尔加入联邦；1824年，大哥伦比亚共和国的军队解放了秘鲁。1826年，玻利瓦尔和桑坦德尔均再次当选，西班牙的势力看来一去不复返了。
但在革命成功之后，中央集权制的固有矛盾开始浮现玻利瓦尔。战争一结束，联邦主义者和地区主义者一直隐忍的情绪立刻反弹。各区域之间的政治分歧、经济和商业争端也暴露出来。其中委内瑞拉的呼声最强烈，主要也是因为自由主义思想在这里比较盛行，大哥伦比亚这样的中央集权式的国家并不符合他们对国家未来的构想。1826年，委内瑞拉已经濒临退出大哥伦比亚的边缘。支持退出联邦的运动在委内瑞拉全境日益高涨，喊出了“要佩斯、不要玻利瓦尔”“要委内瑞拉、不要大哥伦比亚”的口号。
经过长达四年的政治斗争以及拉锯。1830年1月，玻利瓦尔辞去总统一职，当年大哥伦比亚解散（次年正式被废除）。委内瑞拉、厄瓜多尔、新格拉纳达（后改称哥伦比亚，1903年巴拿马又从哥伦比亚独立）成为独立国家。
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